Поредицата се провежда четири години след събитията на Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, по време на които магическото момиче Наноха Такамачи спаси и осинови младо момиче на име Вивио, което е превъплъщението на Sankt Kaiser, Оливи Сегбрехт. След като влезе в четвъртата си година от основното училище, Вивио получава собствено разузнавателно устройство „Свещено сърце“ и придобива силата да се трансформира, използвайки режима си на възрастен Sankt Kaiser. Скоро се натъква на момиче на име Айнхарт Стратос, което подобно на Вивио е потомък на друг владетел на Санкт Кайзер - Клаус Г. Г. Ингвалт. Тъй като Айнхарт е твърдо решена да докаже, че нейният стил на борба е най-силен, Вивио се сприятелява и заедно с приятелите си влиза в турнир по бойни изкуства, където се бият срещу различни магически противници и научават повече за миналия си живот.
